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国际权威期刊ACS Catalysis(《美国化学学会·催化》,影响因子11.384)近日在线发表了皇冠新体育app定明月课题组关于合成气经催化转化直接制取芳烃燃料的最新研究成果。
论文题为“Selective Conversion of Syngas to Aromatics over Fe3O4@MnO2and Hollow HZSM‑5 Bifunctional Catalysts”(《Fe3O4@MnO2和中空HZSM-5双功能催化剂选择性催化合成气转化为芳烃》)。武汉大学为论文第一署名单位,皇冠新体育app2017级硕士研究生徐艳飞为第一作者,定明月教授和中科合成油技术有限公司张成华副研究员为共同通讯作者。
芳烃是一类重要的基础化工原料,工业上主要是以石油为原料生产。随着经济的快速发展、石油资源的日益枯竭,寻求替代能源变得日益紧迫。近年来,催化转化合成气(CO/H2)制取芳烃受到了国内外研究学者们的广泛关注。然而,当前报道的大多数催化体系普遍存在稳定性较差、选择性较低的缺点,实际工业应用受到限制。因此,设计开发一种具有高活性和高选择性,同时又具有良好稳定性能的新型催化剂,显得尤为重要。
本文设计合成了一种中空HZSM-5,并将其和富产烯烃的Fe3O4@MnO2催化剂进行耦合,研制出新型双功能催化剂。该双功能催化剂在工业反应条件下CO转化率超过90%,芳烃选择性达到57%,且在180小时内保持良好的稳定性能。通过Fe3O4@MnO2催化剂核-壳结构的空间限域和Mn助剂的电子改性,显著促进了合成气转化为烯烃中间产物,然后在中空HZSM-5酸性位的作用下,进一步转化为芳烃目标产物。中空HZSM-5空腔结构的形成和孔道长度的缩短强化了反应物分子和产物分子的扩散,有利于芳烃的生成,并抑制了积碳在分子筛孔道中的富集,显著提高了催化剂的稳定性能。该研究为高活性、高选择性且具有优良工程稳定性能的合成气直接制取芳烃新型催化剂的研制和工业放大提供了新思路。
该工作得到了国家自然科学基金国际合作研究项目(重点)和深圳市基础研究计划项目的经费资助。
原文链接:https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acscatal.9b01045